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Título: Transport of surface-modified iron nanoparticles through model subsurface porous media
Autores: Raychoudhury, Trishikhi
Fecha: 2011
Publicador: McGill University - MCGILL
Fuente:
Tipo: Electronic Thesis or Dissertation
Tema: Engineering - Civil
Descripción: AbstractThe overall objective of this research is to evaluate significant mechanisms for deposition of surface-modified NZVI in granular subsurface media during transport. Although surface-modified NZVI have been shown to transport more easily than bare NZVI, there is a lack of knowledge of how different parameters such NZVI particle concentration, NZVI size, aqueous-phase flow velocity, and sand particle size influence nanoparticle transport. To investigate the effects of these parameters on transport, a number of laboratory experiments were conducted with NZVI synthesized from ferrous sulfate in the presence of polymers that were effective in colloidal stabilization of the particles. The bare and surface modified-NZVI was characterized for size and surface chemistry by a wide array of analytical instruments. The polymer-stabilized NZVI were employed in three different studies to identify parameters that influence deposition of NZVI in model, granular, subsurface media. In the first study, the breakthrough patterns of carboxymethyl cellulose (CMC)- and polyacrylic acid (PAA)- stabilized NZVI eluted from packed sand columns under a range of pore water velocities and NZVI influent concentrations were investigated. The NZVI effluent relative concentrations of both types of particles decreased with decreasing flow velocities and increasing particle concentrations. PAA-NZVI exhibited slower elution from the columns than CMC-NZVI under identical experimental conditions, and this is attributed to more rapid aggregation kinetics of PAA-NZVI. The second study focused on the quantitative evaluation of aggregation kinetics and the possible effects of aggregation on NZVI deposition. Aggregation of CMC-NZVI particles resulted in a change in particle size distribution (PSD) with time, and the changes in particle size were evaluated by nanoparticle tracking analyzer (NTA). The effects of particle concentrations on the transport in porous media were evaluated by comparing the time profiles of elution of CMC-NZVI from packed sand columns. Changes in PSD over time were responsible for a gradual increase in effluent concentration between 1 and 4 pore volumes, and beyond 4 pore volumes particle detachment contributed to non-steady state effluent concentrations. The NZVI elution profiles had a good fit with aggregation kinetics equations coupled to colloid transport equations that account for particle deposition and detachment. The third study focused on assessing the significance of straining of CMC-NZVI particles during transport in model subsurface porous media. Laboratory experiment were conducted to assess the transport of CMC-NZVI in columns packed with four different sized sands and with three different concentrations. . Breakthrough curves (BTC) and retention profiles of CMC-NZVI along the column length were analyzed to characterize CMC-NZVI transport. The breakthrough curves suggest that with decrease in mean sand diameter, the effluent concentrations decrease. Very high CMC-NZVI particle retention towards the inlet, particularly for the finer sands was observed. These observations are consistent with particle retention in porous media due to straining and/or wedging. Two colloid transport models considering 1) particle deposition by attachment only, and 2) particle retention by straining along with particle deposition by attachment were fitted to the experimental data. Comparison of experimental data and the model calculations suggest that in addition to deposition on collector surface, CMC-NZVI particles are removed from the solution by straining in packed sand beds, with straining rate coefficients that decrease with increase in sand diameter.
L'objectif global de cette recherche est d'évaluer les mécanismes importants de déposition des particules NZVI modifiées en surface dans les milieux granulaires subsurfaciques pendant le transport. Bien que les particules NZVI modifiées en surface aient montré un transport plus facile que les particules NZVI nues, il y a un manque de connaissance sur la façon dont des simples paramètres, tel que la concentration des particules NZVI, leur taille, la vitesse d'écoulement de la phase aqueuse et la taille des particules de sable, influencent le transport des nanoparticules. Dans la première étude, on a étudié les modèles des particules CMC- et PAA-ZVI élues des colonnes remplies de sable dans une gamme de vitesses de l'eau des pores, et des concentrations influentes de particules NZVI. . Les concentrations effluentes relatives des deux types de particules NZVI ont diminué avec la diminution des vitesses d'écoulement et avec l'augmentation des concentrations des particules. Les particules PAA-NZVI présentaient une élution plus lente que les particules CMC-NZVI dans des conditions expérimentales identiques, ceci étant attribué à une cinétique d'agrégation plus rapide pour les particules PAA-NZVI. La réduction de la stabilité colloïdale due à l'agrégation des particules CMC- et PAA-NZVI a été vérifiée en utilisant les tests de sédimentation et on a trouvé que les particules PAA-NZVI ont été moins stables que les particules CMC-NZVI. La deuxième étude portait sur l'évaluation quantitative de la cinétique d'agrégation et les effets d'agrégation possibles sur la déposition des particules NZVI. L'agrégation des particules CMC-NZVI a entraîné un changement dans la distribution de la taille des particules (PSD) avec le temps, et les changements dans la taille des particules étaient évalués par l'analyse de suivi des nanoparticules (NTA). Les effets de la concentration des particules dans la gamme sur le transport dans les milieux poreux ont été évalués en comparant les profils de temps d'élution des particules CMC-NZVI dans les colonnes remplies de sable. Les profils d'élution des particules NZVI ont eu un bon ajustement avec les équations cinétiques d'agrégation couplées aux équations de transport colloïdal, qui tiennent compte de la déposition des particules et de détachement. La troisième étude portait sur l'évaluation de l'importance de la filtration des particules CMC-NZVI pendant le transport dans les milieux poreux subsurfaciques modèles. Des expériences de laboratoire ont été effectuées pour évaluer le transport des particules CMC-NZVI dans les colonnes et trois concentrations différentes. Les courbes percées (BTC) et les profils de rétention des particules CMC-NZVI le long de la colonne ont été analysés afin de caractériser le transport. Les courbes BTC suggèrent que les concentrations effluentes diminuent avec la diminution du diamètre moyen du sable. Une très élevée rétention des particules CMC-NZVI a été observée, particulièrement pour les sables plus fins. Ces observations sont en accord avec la rétention des particules dans les milieux poreux due à la filtration et au calage. Deux modèles de transport colloïdal qui considèrent 1) la déposition des particules uniquement par attachement, et 2) la rétention des particules par filtration et déposition par attachement, ont été ajustés aux données expérimentales. La comparaison des données expérimentales avec les calculs du modèle suggèrent qu'en plus de la déposition sur la surface du collecteur, les particules CMC-NZVI sont retirées de la solution par filtration dans les lits remplis de sable, avec des coefficients de filtration qui diminuent avec le diamètre du sable.
Idioma: en